王賀祥1，彭炯1，葛震2，張永濤3，郭炳毅3，李忠山3
1.北京理工大學化學與化工學院，北京 102488；2.北京理工大學材料學院，北京 100081；3.西安北方惠安化學有限公司，西安 710302
摘要：在聚合物的雙螺桿擠出過程的研究中，采用數(shù)值模擬的方法可以克服傳統(tǒng)實驗方法的局限，可為擠出機的設計加工提供參考。回顧了近年來國內(nèi)外對雙螺桿擠出過程數(shù)值模擬的研究成果，介紹了一維數(shù)學模型和三維數(shù)學模型對擠出過程進行數(shù)學描述的優(yōu)缺點，從雙螺桿擠出機內(nèi)部的流場特性、瞬態(tài)混合性能、停留時間分布以及反應擠出等方面綜述了相關研究進展，并對雙螺桿擠出過程數(shù)值模擬的今后發(fā)展方向進行了展望。
關鍵詞：聚合物；加工；雙螺桿擠出；數(shù)值模擬
0前言
在聚合物混煉、造粒和反應擠出等加工過程中，雙螺桿擠出機因為具有良好的物料傳遞混合能力，便于控制停留時間和加熱溫度，以及可進行連續(xù)生產(chǎn)等優(yōu)點，得到廣泛應用。在擠出過程中，由于聚合物熔體流變特性復雜和擠出機內(nèi)部空間位置變化劇烈，使得對物料在螺桿中的輸送、熔融、混合等情況的研究十分困難[1]。在系統(tǒng)性理論認知尚未成熟的情況下，研究人員大多通過反復實驗對設計方法和操作工藝條件進行優(yōu)化，不僅耗費大量人力物力，而且現(xiàn)有設備無法直接觀察到擠出機內(nèi)部的流動情況[2]，對實驗所得結(jié)果難以進行分析驗證。
近年來，計算機模擬仿真技術(shù)的快速發(fā)展在塑料工程領域的應用日益增多[3]。將數(shù)學建模與實驗相結(jié)合，對雙螺桿擠出過程進行數(shù)值模擬，不僅可以獲得因設備條件限制而無法觀察到的嚙合區(qū)物料流動情況，同時能夠從整體上建立起系統(tǒng)的擠出過程理論，為雙螺桿的開發(fā)應用提供進一步的理論指導。本文旨在從擠出過程的數(shù)學模型和數(shù)值模擬對象兩個方面介紹這一領域的工作及進展。
01 擠出過程的數(shù)學模型
合理準確的數(shù)學模型的建立是進行數(shù)值模擬的基礎。由于擠出機內(nèi)部存在著多物理場耦合，涉及的方程眾多，難以構(gòu)建出兼顧所有情況的數(shù)學模型，因此在進行數(shù)值模擬時，要根據(jù)研究者的需求而做出一定的假設。考慮到聚合物的高黏特性，常見如下假設[4]：
（1）流體在流道內(nèi)處于完全充滿狀態(tài)；
（2）流體的雷諾數(shù)較小，因此將流體的流動認為是層流流動；
（3）忽略重力、慣性力等體積力；
（4）流體為不可壓縮流體；
（5）流道壁面不發(fā)生相對滑移。
1.1 一維數(shù)學模型
在計算能力受限的早期研究中，雙螺桿擠出機通常被簡化為一維的軸向擴散或多反應器串聯(lián)模型，物料的各物理量在軸向上的分布可通過一系列物料衡算和能量衡算得到。
1980年，Denson等[5]借助有限元（FEM）方法分析了等溫牛頓流體在雙螺桿擠出機中的流動行為，開發(fā)了流量計算的表達式，并使用螺桿轉(zhuǎn)速和螺桿半徑作為比例變量對運動方程和相關邊界條件進行了無量綱化處理。Szydlowski等[6]建立了雙螺桿內(nèi)部流體的流量與壓力復合模型，描述了包括嚙合區(qū)域在內(nèi)的整根螺桿的速度場分布。Meijer[7]則將雙螺桿擠出機簡化為連續(xù)混合器模型，計算發(fā)現(xiàn)擠出過程中能量和溫升取決于熔體的黏度、螺桿的幾何形狀（輸送元件的位置和數(shù)量、捏合段、螺距、螺桿間隙和螺紋寬度等）以及螺桿旋轉(zhuǎn)速度，與有機玻璃壁雙螺桿擠出機中觀察到的實驗結(jié)果相符。Potente[8]使用一維仿真軟件SIMGA建立了一維數(shù)學模型，可對壓力、溫度、局部填充度、停留時間分布等物理量在嚙合同向雙螺桿擠出機的分布進行數(shù)值模擬。Poulesquen[9]建立了化學工程方法與連續(xù)反應器模型相結(jié)合的一維停留時間分布（RTD）模型，并使用Ludovic軟件研究了螺桿轉(zhuǎn)速、進料速度和黏度對RTD的影響。
1.2 三維數(shù)學模型
對于擠出過程而言，一維數(shù)學模型本身過于簡化，只能計算各種物性參數(shù)在軸向上的變化，而不考慮其在徑向上的變化，雖然這樣做使得計算量大大減少，但是對產(chǎn)品的實際生產(chǎn)所能提供的指導有限。Rau-wendaal[10]指出，對雙螺桿擠出機的研究不能只關注常規(guī)螺紋元件處的流動行為，還必須包括嚙合區(qū)，而這正是一維數(shù)學模型所無法描述的，因此建立更嚴密準確的三維數(shù)學模型十分有必要。
隨著數(shù)值計算方法的高速發(fā)展和高性能計算機的普及，借助計算流體力學（CFD）對雙螺桿擠出過程建立三維數(shù)學模型并進行數(shù)值模擬逐漸成為主流[11]。原本用解析方法不能求解的雙螺桿擠出問題，可通過流體流動的基本控制方程建立三維數(shù)學模型，對計算域進行離散化處理并生成計算網(wǎng)格，便可以得到速度、壓力、溫度等變量在復雜流場內(nèi)的變化情況。
質(zhì)量守恒方程[12]為：
動量守恒方程［12］為：
式中u——速度矢量
p——流體微元體上的壓力
τxx、τxy、τxz——因分子黏性作用而產(chǎn)生的作用在微元體表面上的黏性應力τ的分子力
Fx、Fy、Fz——微元體的體積力
能量守恒方程［12］為：
式中
T——溫度
k——傳熱系數(shù)
Cp——流體的比熱容
ST——黏性耗散項
1992年，Yang等[13]借助流體動力學分析軟件包FI-DAP建立了ZSK-30同向雙螺桿擠出機嚙合區(qū)域的三維模型，將多個不同幾何結(jié)構(gòu)的元件進行組合，代表一個完整的混合循環(huán)，解決了與時間有關的流動邊界問題。Ishikawa等[14]使用有限元（FEM）方法將標準Galerkin方法和懲罰函數(shù)應用到雙螺桿數(shù)學模型中，同時在溫度場計算時使用Petrov-Galerkin方法避免計算結(jié)果出現(xiàn)數(shù)值振蕩，數(shù)值模擬得到的壓力隨軸向旋轉(zhuǎn)和溫度變化與實驗結(jié)果吻合度較高。彭炯[15]等采用Poly-flow軟件包中的MST（網(wǎng)格重疊技術(shù)）功能對雙螺桿嚙合區(qū)進行了網(wǎng)格優(yōu)化，對螺桿固體域和流道流體域分別進行網(wǎng)格劃分后再進行疊加處理，軟件在計算時可自動識別出真實流域，不僅解決了傳統(tǒng)建模方法下工作量過大的問題，而且更符合實際生產(chǎn)情況。Barrera等[16]同樣使用MST技術(shù)（圖1）研究了同向雙螺桿擠出過程中流量和壓力的關系，仿真結(jié)果表明，與在Ludovic中進行的一維模擬相比，使用Polyflow軟件進行的三維數(shù)值模擬下的流量-壓力曲線更為準確。Zhu等[17]在研究完全填充的螺桿元件中己內(nèi)酯的聚合反應擠出過程時同時建立了一維模型和三維模型。仿真結(jié)果表明，一維模型僅在螺桿轉(zhuǎn)速較小，螺桿直徑較小，不考慮嚙合區(qū)等特定條件下的計算結(jié)果較為準確，而三維數(shù)學模型則是更強大的仿真工具，可用于在更廣泛的工藝條件下求解物料混合特性、能量變化和反應擠出中的熱損失等結(jié)果。使用三維數(shù)學模型對計算機的計算能力提出了更高的要求。Mcguire等[18]提出并證明了雙螺桿擠出造粒過程的可變加權(quán)初始算法，與傳統(tǒng)方法相比，該算法可將模擬的計算成本降低多達兩個數(shù)量級。Grimard等[19]開發(fā)了一種基于質(zhì)量平衡方程派生出的偏微分方程所組成的分布參數(shù)模型，并使用非線性模型預測控制方法（NMPC）進行補充，提高了該模型在具有復雜幾何形狀的擠出機中的適用性。Shirazian等[20]提出了使用人工神經(jīng)網(wǎng)絡（ANN）方法進行的雙螺桿造粒的計算模型，考慮了具有變化的隱藏層，節(jié)點和激活功能的各種ANN配置，以確定用于預測過程的最佳模型。結(jié)果表明，在誤差范圍內(nèi)，所開發(fā)的人工神經(jīng)網(wǎng)絡模型能夠在不同工藝條件進行高精度的預測。
02 擠出過程的數(shù)值模擬對象
2. 1 流場特性分析
掌握物料在螺桿中的流動情況是開展擠出過程研究的基礎，因此早期雙螺桿擠出過程的數(shù)值模擬重點在于對其進行流場特性分析，如速度場、剪切速率場、溫度場等在螺桿不同結(jié)構(gòu)參數(shù)工藝條件下的變化規(guī)律。
2001年，李鵬等[21]使用ANSYS有限元分析軟件分析了嚙合同向雙螺桿擠出機的內(nèi)部流場，在一定范圍內(nèi)，增大螺桿元件的導程，流量、回流量、拉伸速率和剪切速率等流場特征量隨之增大。胡冬冬等[22]在全螺紋元件模型的流場分布的基礎上，進一步分析了速度場、壓力場等流場在不同厚度、錯列角的捏合塊組成的組合式螺桿中的分布規(guī)律。同時研究了加工兩種流變性質(zhì)不同的聚合物時的流場分布規(guī)律，為其在工程領域的實踐提供了有效指導。Conzen等[23]使用基于有限體積法（FVM）的Fluent軟件對雙螺桿擠出機內(nèi)部的溫度場進行穩(wěn)態(tài)模擬與瞬態(tài)模擬，其中瞬態(tài)模擬下的溫度場分布與實驗結(jié)果顯示出更好的一致性。Salahu-deen等[24]使用自適應重網(wǎng)格疊加技術(shù)生成了高密度聚乙烯速度分布圖，分析了強二次流在雙螺桿擠出機混合區(qū)內(nèi)產(chǎn)生的可能性。Zhu等[25]對假塑性牛頓流體的流場模型在流道內(nèi)的速度分布規(guī)律進行了研究。仿真結(jié)果表明，速度分布在內(nèi)壁處是均勻的，但在擠出機傳遞方向上增加，與實驗數(shù)據(jù)相符。
2. 2 瞬態(tài)混合性能分析
在聚合物的加工過程中，最終產(chǎn)品的性能受到共混物相態(tài)結(jié)構(gòu)的影響，因此物料在螺桿中的混合質(zhì)量是一個重要評價方面。但由于現(xiàn)有的實驗設備無法追蹤到共混物界面，導致擠出機中的分布混合過程很難從實驗中觀察到。利用數(shù)值模擬的方法，對已計算得到的流場特征量進行后處理，通過定義，如拉伸流動指數(shù)、特征剪切應力、平均剪切速率、平均拉伸速率等的混合指標[26-27]，可以從分散性混合與分布性混合兩個方面[28]，定量地表征不同螺桿元件的瞬態(tài)混合性能。
Cheng等[29-30]通過跟蹤顆粒在雙螺桿擠出機中的運動軌跡，對螺桿中的分布式混合的動力學進行數(shù)值研究，使用長度和面積拉伸比以及應變分布來表征分布物料混合的程度。Vill on等[31]和Lee等[32]提出使用表征流場混沌狀態(tài)的Lyapunov指數(shù)評價雙螺桿擠出機的混合性能。李鵬等[21]在模擬時依據(jù)剪切應力、拉伸速率及剪切速率的數(shù)值大小衡量混合效果優(yōu)劣，結(jié)果發(fā)現(xiàn)剪切速率的數(shù)值大于拉伸速率，說明剪切流動雙螺桿中占主導地位。張澎湃[33]在ANSYS軟件中使用Fortran語言編制了自定義參數(shù)程序，并對流場參數(shù)進行后處理，得到了拉伸速率、剪切速率和剪切應力的具體數(shù)值。Connelly等[34]則提出采用混合指數(shù)（λMZ）來評價混合能力大小。Zhang等[35]在研究捏合塊的厚度、錯位角大小對混合效果的影響時，利用截面拉伸率、瞬時混合效率和時間平均混合效率等進行表征。林樺等[36]建立了一個混合動力學模型，以平均解聚功作為一種新的表征方式，用以描述螺紋元件組的解聚能力及解聚效果，并求解了不同螺紋元件組對特定物料的混合效果。
2. 3 停留時間分布分析
聚合物在擠出過程中的混合狀態(tài)不僅與流動歷程相關，與其經(jīng)歷的變形時間也密切相關[37]。瞬態(tài)混合特性沒有考慮物料在時間尺度上的累計混合特征[38]，為了深入研究雙螺桿擠出機的混合性能，還應采用累積混合指數(shù)來進行表征，其中最有效的是反映了物料在擠出機內(nèi)部的熱、剪切和化學反應下時間歷史的停留時間分布。
Chen等[39-40]假設單元界面間為理想混合狀態(tài)，利用統(tǒng)計學理論建立了動力學停留時間分布模型，并將其應用到非嚙合異向雙螺桿擠出機上，計算結(jié)果與實驗結(jié)果擬合程度較好。Poulesquen等[41-42]提出了一種基于化學工程方法的停留時間分布（RTD）的理論模型，將理想反應堆和螺桿元件關聯(lián)起來，并使用Ludovic雙螺桿建模軟件進行數(shù)值模擬，獲得了喂料速度和物料黏度對RTD的影響，模型的預測與實驗數(shù)據(jù)相吻合。胡冬冬等[43]使用 Polyflow軟件對雙螺桿擠出機內(nèi)部大量粒子運動軌跡進行了統(tǒng)計處理，并采用粒子示蹤分析（PTA）方法對螺桿中的動態(tài)混合過程進行了可視化模擬。Baron等[44]建立了以凹槽模型為基礎，用以預測反應擠出的停留時間分布數(shù)學模型，與其它模型相比，該模型考慮了化學反應存在時多組分混合的情況，并得到了不同組分的物料在擠出機內(nèi)部的停留時間分布。
2. 4 反應擠出分析
在進行聚合物擠出加工時，如果擠出機內(nèi)部同時發(fā)生一系列化學反應，那么這一過程被稱為反應擠出[45]。反應擠出過程的數(shù)值模擬重點在于不同工藝條件對擠出的生成物質(zhì)量的影響。與常規(guī)的擠出過程相比，反應擠出過程包含了化學反應，物質(zhì)組成沿擠出方向不斷變化，形成了流動、傳熱和反應相互影響的復雜情況。如何引入化學反應并與流動過程進行耦合，從而從整體上考慮動量傳遞、熱量傳遞、質(zhì)量傳遞以及化學反應對擠出過程的影響，是近年來反應擠出數(shù)值模擬研究領域的一大熱點。
Michaeli等[46-47]提出了一種設置便于螺桿幾何形狀和過程參數(shù)的針對反應器類型的分析過程模型，考察了聚酰胺6和聚對苯二甲酸乙二醇酯的反應性共混，并在實驗室和生產(chǎn)規(guī)模的機器上進行了實驗驗證。Strutt[48]分析了PFR模型、CSTR模型以及級聯(lián)式反應器模型這3種不同模型參數(shù)對化學反應與流體流動之間的耦合作用，并分別開發(fā)出相應程序?qū)ζ溥M行優(yōu)化，定量分析了擠出機內(nèi)部的分子量分布。Choulak等[49]開發(fā)了針對各種操作條件下的壓力，填充比，溫度和摩爾轉(zhuǎn)化率以及停留時間分布預測了擠出機的瞬態(tài)和靜態(tài)行為的一維物理動力模型。通過以四丙氧基鈦為引發(fā)劑的對己內(nèi)酯的活性聚合實驗來驗證模型的合理性，仿真結(jié)果以及與實驗數(shù)據(jù)吻合性較高。René等[50]在研究二異氰酸甲酯（MDI）與聚酯和1，4-丁二醇的混合物反應制得的非線性聚氨酯時，使用了一系列CSTR模型與動力學概率模型耦合。該模型計算了所有物種的濃度，并且可以計算數(shù)均分子量和重均分子量。Zhu等[51]提出使用層流擴散方程可代替己內(nèi)酰的聚合動力學模型，從而將反應轉(zhuǎn)化率這一概念引入到反應擠出數(shù)值模擬工作中。仿真結(jié)果表明，在低轉(zhuǎn)化率下，反應熱在傳熱體系中處于主導地位。Tang等[52]研究了初始物種分布、旋轉(zhuǎn)速度和流速等工藝條件對平行反應的影響，并從化學反應工程的角度討論了混合與反應的關系。根據(jù)計算結(jié)果，操作參數(shù)直接影響到物料在螺桿內(nèi)的混合、分離程度以及停留時間分布，從而間接影響到局部物質(zhì)濃度和反應時間，因此具有對反應過程產(chǎn)生了顯著影響。Zong[53]在Tang的基礎上，研究了全螺桿、捏合塊和螺桿混合元件3種不同組合對擠出機內(nèi)部分子量分布和溫度分布的影響。結(jié)果表明，不同螺桿元件幾何形狀的獨特會帶來不同的混合體驗，進而影響擠出產(chǎn)品的質(zhì)量。2019年，Sun等[54]首次采用商業(yè)CFD代碼研究了螺桿旋轉(zhuǎn)速度、嚙合塊交錯角度、進口流量、機筒初始溫度和反應進程對同向旋轉(zhuǎn)雙螺桿擠出機（TSE）中 PP/TiO2聚合過程的影響。根據(jù)數(shù)值模擬結(jié)果（圖2），擠出機混合效率，反應物的停留時間分布以及物料的進口溫度會影響本地反應物濃度，反應時間和反應速率，從而對轉(zhuǎn)換率有較大影響。提高螺桿旋轉(zhuǎn)速度和進量流速可縮短充分混合的時間，但這不利于反應的進行，增加嚙合塊錯列角度則有利于反應的進行。
03 結(jié)語
研究雙螺桿擠出這類復雜的工藝過程，借助數(shù)值方法進行模擬仿真是不可缺少的一部分，其與實驗研究可以起到相互支持、相互促進的作用。數(shù)值模擬可以提供理論指導，從而有針對性地簡化實驗內(nèi)容，減少重復性實驗，實驗研究則可以為數(shù)值模擬提供真實準確的數(shù)據(jù)，并驗證其合理性。
盡管聚合物擠出數(shù)值模擬在工程領域的應用越來越普及，但在模擬結(jié)果的準確性還可以從以下幾個方面進一步拓展。（1）從聚合物流體模型來看，大多數(shù)文獻只是將聚合物考慮為熔融態(tài)的黏性流體，而不考慮黏性對彈性形變的影響。耦合固體力學方程，可以將固體形變因素考慮進來，對進一步完善流場分析十分重要。（2）從邊界條件的設置來看，大多數(shù)數(shù)值模擬在數(shù)學建模部分忽略壁面滑移。而在實際加工生產(chǎn)過程中，雙螺桿擠出機機筒與被聚合物之間是有相對滑移發(fā)生的，雖然忽略壁面滑移導致的誤差在允許范圍內(nèi)，但外加剪切應力場會影響滑移速度，滑移速度則會對機筒，螺桿和模具表面的邊界條件產(chǎn)生影響，為了更加準確細致地描述聚合物在擠出過程中的行為，應該在建立數(shù)學模型時考慮壁面滑移，更符合實際生產(chǎn)情況。（3）從數(shù)值算法角度的角度來看，由于雙螺桿擠出過程存在強烈的非線性關系以及復雜的輸入與輸出耦合關系，單一算法并不能完整描述其過程，因此在使用CFD 技術(shù)的基礎上，同時引入人工神經(jīng)網(wǎng)絡等高級算法，才能更好地預測擠出過程。
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